Папуляс беше държавен глава два мандата от 2005 до 2015 г., а в края на 80-те и началото на 90-те години - външен министър. Високопоставен член на социалистическата партия ПАСОК, Папуляс беше близък сътрудник на покойния й лидер и бивш премиер Андреас Папандреу.

Заема различни правителствени постове в кабинети на Андреас Папандреу и на два пъти, през 1985 – 1989 и 1993 – 1996 г.  е министър на външните работи на Гърция.

Президентът Катерина Сакеларопулу отдаде почит на Папуляс за ролята му в съпротивата срещу нацистката окупация по време на Втората световна война и срещу военна хунта, управлявала Гърция от 1967 до 1974 г.